Najpoznatiji je po dnevniku koji je vodio između 1660. i 1669., danas priznatom kao jedan od najvažnijih primarnih izvora za društvenu povijest Engleske 17. stoljeća.
Rođen u skromnom društvenom statusu, ali školovan u klasičnoj klasi na Magdalene Collegeu u Cambridgeu, Pepys je uživao pokroviteljstvo važnih rođaka i vlastite sposobnosti da napreduje u državnoj službi.
Postao je član parlamenta za Castle Rising i Tangier, rizničar za Tangier, referent za akte odbora mornarice, tajnik Admiraliteta, predsjednik Kraljevskog društva i gospodar Trinity Housea.
Njegov slavni dnevnik pruža mnoštvo informacija o kulturi i društvu njegova vremena, uključujući iskaze očevidaca nekih od glavnih događaja tog razdoblja, uključujući Veliki požar u Londonu.
Pepysova karijera također odražava njegove veze s Restauracijskim sudom i političke bitke koje su se odvijale u tom razdoblju.
Nakon 1669. nije mogao nastaviti voditi svoj dnevnik zbog slabljenja vida.
Također se suočio s javnom kritikom i smijenjen je s dužnosti 1679. pod lažnom optužbom da je simpatizer katolika.
Kasnije je oslobođen i ponovno je služio kao tajnik Admiraliteta od 1684. do 1689., pomažući u osiguravanju mornarice za Williama Oranskog tijekom Slavne revolucije.
Pepys je umro 1703., ostavivši svoju biblioteku i rukopise koledžu Magdalene u Cambridgeu, gdje su i danas.
Njegov je dnevnik prepisan, uređivan i objavljen u mnogim izdanjima, a nastavlja se proučavati i cijeniti zbog njegove povijesne i književne vrijednosti.