Drugi album grupe, "What Will the Neighbors Say?", objavljen je 2004. godine i BPI ga je također certificirao kao platinasti. Album je iznjedrio dva singla broj jedan, "The Show" i "I'll Stand by You". Treći album Girls Aloud, "Chemistry", objavljen je 2005. i bio je najprodavaniji album grupe do danas, dosegnuvši prvo mjesto u Ujedinjenom Kraljevstvu i dvostruko platinasti od BPI-a. Album je uključivao hit singlove "Something Kinda Ooooh", "See the Day" i "Biology".
Četvrti album Girls Aloud, "Tangled Up", objavljen je 2007. i dosegao je prvo mjesto u Velikoj Britaniji. Album je uključivao hit singlove "Call the Shots", "Sexy! No, No, No..." i "Can't Speak French". Peti i posljednji album Girls Aloud, "Out of Control", objavljen je 2008. godine i dosegao je prvo mjesto u Velikoj Britaniji. Album je uključivao hit singlove "The Promise", "The Loving Kind" i "Untouchable".
Girls Aloud osvojile su brojne nagrade tijekom svoje karijere, uključujući pet nagrada Brit, dvije MTV Europe Music Awards i dvije World Music Awards. Grupa je prodala preko 10 milijuna ploča diljem svijeta i imala je 20 top deset singlova u Ujedinjenom Kraljevstvu. Grupa Girls Aloud raspala se 2013., ali su se ponovno okupile na jednom koncertu 2017.