Rođen je kao Francis Stephen Castelluccio 3. svibnja 1934. u Newarku, New Jersey. Valli je započeo svoju glazbenu karijeru ranih 1950-ih, formirajući grupu pod nazivom The Variatones. Godine 1960. pridružio se The Four Seasons, a grupa je ubrzo postala jedan od najpopularnijih bendova desetljeća. S Vallijem kao glavnim pjevačem, Four Seasons izdali su niz hit singlova, uključujući "Sherry", "Big Girls Don't Cry", "Walk Like a Man" i "December, 1963 (Oh, What a Night). "
Popularnost grupe je opala u kasnim 1960-ima, ali Valli je nastavio nastupati i snimati kao solo umjetnik. Izdao je nekoliko albuma i singlova, a također se pojavio u nizu filmova i televizijskih emisija. Posljednjih godina Valli je bio na turneji s novom verzijom The Four Seasons.